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涂層表面納米微粒通過身體接觸的傳輸

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【概述】

       隨著納米微粒在消費品中的使用越來越廣泛,人體與納米微粒的接觸與遷移也越來越受到關注,并由此帶來一個問題:消費品中的納米微粒會遷移到人體中嗎?人們主要通過身體接觸來與這些產品發生互動,所以有必要了解納米微粒是如何通過身體接觸實現向人體遷移的。

       本文探討了納米材料表面上的納米微粒如何遷移到抹布上,并集中討論了納米微粒釋放的幾大特征:總質量濃度、微粒數量濃度及微粒尺寸分布。我們檢測了因抗菌性而被廣泛使用的銀納米微粒,及油漆涂層表面的氧化銅納米微粒的遷移情況。詳細的檢測方法介紹可以查詢相關文獻1,此處僅作概述。

【實驗/操作方法】


樣品和樣品制備

本項研究中,我們檢測了兩種不同的消費品:含銀硅膠鍵盤膜和噴涂了含氧化銅涂料的木塊(表1)。為了評估這些產品上納米微粒的傳輸情況,我們結合使用了兩種抹布和合成汗水2。使用不同的抹布是為了最大程度地減少銀和銅的背景值:銀背景值較小的抹布用于檢測銀納米微粒,而另一張銅背景值較小的抹布則是檢測銅納米顆粒的更佳選擇。

表1.測試納米顆粒經皮膚表層遷移所用的產品

表1.測試納米顆粒經皮膚表層遷移所用的產品.png

       納米顆粒遷移研究中,采用了以0.5毫升人工汗水浸濕的5×5厘米抹布通過擦拭方式進行檢測的方法,如NIOSH指南抹布元素中所述:方法9102。3為確保一致性,按特定的重疊“S”路徑擦拭,而樣本則放在天平上,以確保各樣本受力相等。擦拭動作完成后,立刻將抹布放入盛有20毫升去離子水的塑料容器中進行10分鐘的超聲處理;然后立刻使用單顆粒ICP-MS (SP-ICP-MS)方法對懸浮液進行分析。對于木塊,在模擬磨損前后均進行了擦拭。按擦拭的相同方法用180目砂紙手動打磨木塊三次,取得模擬磨損效果。

       檢查抹布上回收和提取的納米微粒,進行四次測試,如表2所述。加入人工汗水和/或納米顆粒后,將樣本浸入20毫升去離子水中,并于冰浴中超聲10分鐘;然后立刻用SP-ICP-MS進行分析。這些測試均使用的是30納米的銀納米顆粒(瑞典Cline提供)和30-50納米的氧化銅納米顆粒(德國PlasmaChem公司提供)

表2.回收和提取試驗。

表2.回收和提取試驗.png

【實驗/設備條件】


所有樣品分析均是使用PerkinElmer NexION? ICP-MS的單顆粒模式(SP-ICP-MS)下進行,并結合使用Syngistix?納米應用軟件模塊進行數據分析和處理。使用的測試條件如表3所示。系統的傳輸效率按60nm的金納米顆粒計算,而樣品提升速率每天根據給定時間內提升水的質量差測定。

表3.SP-ICP-MS分析的儀器參數。

表3.SP-ICP-MS分析的儀器參數.png

【實驗結果/結論】


       為了驗證抹布上提取的納米微粒,對樣本進行分析前將表3中的試驗各重復了三次。回收的銀和氧化銅納米顆粒的數量及總質量如表4所示。用抹布提取的方法對兩種顆粒的回收率超過了80%,由此證明該方法是有效的。延長超聲處理時間,抹布可釋放出更多微粒,但也會溶解掉超聲處理過程中先提取出來的部分微粒。值得注意的是,回收的氧化銅總質量超過了100%。這表明有銅進入該系統,很可能是抹布污染造成的。

表4.方法驗證銀和氧化銅納米顆粒回收率

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此外,還需要確定該提取過程是否會影響微粒粒度的測定。對比測定的粒度與納米微粒標準的參考值發現吻合度很好,如表5所示。表4和表5中的結果表明,該提取過程對銀和氧化銅納米微粒均有效。

表5.標樣粒徑和測定粒徑的對比數據。

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      證明提取有效后,接下來對鍵盤膜和木塊進行了分析檢測。首先,分析鍵盤膜釋放的銀納米顆粒。如圖1所示,在三次擦拭過程中,只有一個鍵盤膜的銀納米微粒數量有所增加(相比對照樣本,即不含任何銀納米顆粒的鍵盤膜)。然而,所測試的三個鍵盤膜的抹布中遷移銀納米微粒含量均不足ng/cm2單位質量濃度,可以忽略且不太可能會造成健康危害。

       其次,用與分析鍵盤膜相同的方法對噴涂涂料的木塊進行了氧化銅納米顆粒釋放分析。結果發現,實際上未能從涂料中提取出氧化銅納米顆粒,因為氧化銅納米顆粒的數量和濃度與對照樣本(不含納米微粒)相同,如圖2所示。不過,對木塊進行打磨后,氧化銅納米顆粒的數量大幅增加(圖2)。這表明,涂料磨損會使消費者接觸到更多的氧化銅納米微粒。這尤其對兒童而言是一個問題,因為木塊從手到口接觸的頻率較高。

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圖1.用抹布擦拭時鍵盤膜上的銀納米微粒遷移情況。左邊:每平方厘米遷移的微粒數量。右邊:質量遷移,單位:納克/平方厘米。誤差線表示三個樣本的平均值標準誤差。“銀對照樣本”指不含銀納米微粒的鍵盤膜。

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圖2.噴漆木塊上的氧化銅納米顆粒遷移情況。左邊:每平方厘米遷移的顆粒數量。2右邊:質量遷移,單位:納2克/平方厘米。誤差條形圖表示三個樣本的平均值標準誤差。“氧化銅對照樣本”指噴涂不含氧化銅納米微粒涂料的木塊。


結論

本研究調查了使用織物抹布替代模擬皮膚去接觸消費品中的銀和氧化銅納米顆粒的遷移,并使用PerkinElme提供的配有Syngistix納米應用軟件模塊的NexION單顆粒ICP-MS進行數據收集和分析。在樣本(硅膠鍵盤膜和涂漆木塊)研究中,除表面有磨損的情況外,納米微粒的遷移可忽略不計。這些結果表明,消費者一般不用擔心納米微粒會通過接觸沒有磨損跡象的產品而發生遷移至人體。

【儀器/耗材清單】

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【參考文獻】


1.Mackevica,A.,Olsson,M.E.,Mines,P.D.,Heggelund,L.R.,Hansen,S.F.,"Dermal transfer quanti?cation of nanoparticles from nano-enabled surfaces",NanoImpact,Available online 9 June 2018(https://doi.org/10.1016/j.impact.2018.06.001).

2.ISO,2013.ISO 105-E04:2013-Textiles:Tests for colour,.fastness.Part E04:Colour fastness to perspiration.

3.NIOSH,2003.Elements on wipes:Method 9102,in:NIOSH Manual of Analytical Methods 4th Edition.



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